摘要：为探讨山地气候背景夏季气象条件对臭氧（Ｏ３）的影响，利用２０１３－２０１７年重庆市北碚区３个环境监测站点日值数据集和相关气象要素资料，运用综合数理统计方法，对北碚区Ｏ３浓度的特征变化以及夏季气象条件对重庆北碚区Ｏ３的影响进行分析，并通过ＨＹＳＰＬＩＴ模型方法查找Ｏ３传输路径，分析其潜在源区．结果表明，北碚区Ｏ３高浓度主要集中在７月下旬至８月，且缙云山站点Ｏ３浓度最高．夏季气象条件对Ｏ３污染有着密切的联系，当日平均气温达到３０～３５℃，日极端最高气温在３５～４０℃时，Ｏ３超标率达到最高．日照时数对Ｏ３浓度呈正相关性，相对湿度、降水对Ｏ３浓度呈负相关性．北碚区夏季Ｏ３污染输送较重的气团路径主要来自东北方以及东南方，夏季Ｏ３污染高浓度主要受四川盆地成都周边城市群、重庆本地和贵州北部的影响．
关键词：夏季；气象条件；臭氧；影响研究；潜在源区
近年来，在经济、社会的迅猛发展背景下，大量的能源被开发利用，城市空气污染越来越严重，对人们的生活和健康产生了较大的影响．作为城市空气主要污染物之一的臭氧（Ｏ３），是一种光化学反应的微量气体，它主要来自大气层中氮氧化物和碳氢化合物等．近地面的Ｏ３主要来源于氮氧化物和挥发性有机化合物，在光照作用下发生的大气光化学反应以及平流层输入、前体物浓度水平、大气化学反应、气象条件和区域传输等对Ｏ３浓度都有一定的影响［１］．高浓度Ｏ３将严重威胁人类健康，还会对植物和农作物等造成危害［２］．目前针对Ｏ３污染，国内外学者进行了大量的研究［３－１０］．如：国外Ｊａｃｏｂ等［１１］的研究显示，未来几十年气候变化将会使污染地区夏季Ｏ３浓度增加，其中受影响最大的是城市地区；Ｓｉｌｌｍａｎ［１２］基于１０年观测数据对Ｏ３与前体物ＶＯＣｓ和ＮＯｘ的关系进行研究，结果表明，在某些区域要达到降低Ｏ３浓度的效果，单独减少ＶＯＣｓ或者ＮＯｘ的排放浓度是不可行的，不同区域下有不同的影响机制；Ａｎｔóｎ等［１３］利用１９７８－２０００年的ＮＡＳＡＯ３总量的数据，对葡萄牙上空Ｏ３总量的时空结构进行研究得出，葡萄牙上空的Ｏ３总量与纬度有轻微的依赖关系，Ｏ３浓度存在季节性显著变化．国内王旭东等［１］基于郑州环境和气象数据，分析Ｏ３传输路径和潜在源区；Ｚｈａｎｇ等［１４］使用后向轨迹和ＰＳＣＦ手段研究了杭州Ｏ３污染传输影响；王闯等［１５］利用２０１３年沈阳市Ｏ３数据和气象数据，分析气象条件对Ｏ３浓度的影响研究；高平等［１６］基于２０１５年１０月广州４个代表不同站点类型，结合ＷＲＦ模拟的气象数据，研究了各站点Ｏ３的变化特征、影响因素及敏感性．重庆作为典型山地城市，受地形［１７］、南亚高压和西太平洋副高的共同影响，属于亚热带季风性湿润气候［１８］，风速小，夏季高温多．目前关于重庆Ｏ３污染的研究取得了一些成果［１９－２２］，蒲茜等［２３］通过研究重庆市Ｏ３污染日的大气环流分型与传输特征，总结出Ｏ３污染期间主要有８种天气类型，主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势，Ｏ３污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放量空间分布的一致性较高．韩余等［２４］通过重庆市Ｏ３污染，对气象因子预报方法进行了对比研究．作为重庆市主城中心城区之一的北碚区，随着近年来的大气污染治理，空气质量持续改善，优良天数保持在主城区前列，但是空气质量受气象要素、环境污染等客观因素的影响，仍存在较大的环保压力，其中Ｏ３是严重影响空气质量的重要因素之一．为了强化源头治理，为此，有必要对山地气候背景下夏季Ｏ３污染进行深入研究．
１资料与方法
１．１资料来源
１．１．１环境监测资料本文数据包括２０１３－２０１７年３个北碚环境监测站点逐时的Ｏ３质量浓度，对比北碚环境监测站点环境信息（表１），可知天生环境监测站点（本文简称天生站）相对其他２个监测站点海拔最低，人口密度略低于蔡家监测站点（本文简称蔡家站）．缙云山监测站点（本文简称缙云山站）海拔最高，周边的绿化覆盖率最高.
１．１．２气象观测资料气象观测资料包括２０１３－２０１７年的北碚国家气象观测站平均气温（Ｔ）、最高气温（Ｔｍａｘ）、相对湿度（ＨＲ）、降水（Ｒ）、风向（ＷＤ）和风速（ＳＷ）等常规气象观测数据，蔡家和缙云山区域自动站的平均气温（Ｔ）、最高气温（Ｔｍａｘ）、降水（Ｒ）等常规气象观测数据．由于天生站位于城区，在本文主要采用北碚国家气象观测站数据进行对比分析，蔡家气象数据则取蔡家站数据，缙云山气象数据则取缙云山山腰黛湖区域自动站数据．
１．２研究区域
重庆市北碚区地处川东平行岭谷区，地形由窄条状山脉和丘陵谷地组成．由西向东分布有沥鼻山、缙云山、中梁山、龙王洞山４条山脉，其间为宽缓的丘陵谷地．山脉两侧地势陡峻，多形成陡坡和峻坡，山脊高程７００～１０００ｍ，最高峰为皮家山，高程为１３１２．１ｍ．山脉之间宽阔的丘陵谷地相对低缓，丘顶高程２５０～４５０ｍ，最低点为嘉陵江童家溪出境处１７５ｍ．属于立体气候中亚热带气候，北碚辖区多年平均气温为１４．９～１８．１℃，日平均气温大于１０℃的积温在６０００～６５００℃之间；年降水量为１０００～１３００ｍｍ；年平均日照时数在１１００ｈ左右．具有冬暖夏热，春早秋短无霜期长，雨量丰沛，地区分布季节分配不均，风力小，湿度大，云雾多，日照少，秋季多绵雨，夏季多伏旱等特点．
１．３研究方法
１．３．１Ｏ３污染物浓度限值环境空气质量与人类健康程度息息相关［２５］，本研究依据《环境空气质量标准》２０１２年版对Ｏ３污染物质量浓度限值的定义（表２），Ｏ３质量浓度超标均以日最大８ｈ平均质量浓度大于１６０μｇ／ｍ３为标准计算．
１．３．２后向轨迹美国国家海洋和大气管理局开发的ＨＹＳＰＬＩＴ（ｈｙｂｒｉｄｓｉｎｇｌｅｐａｒｔｉｃｌｅｌａｇｒａｎｇｉａｎｉｎtｅｇｒａｔｅｄｔｒａｊｅｃｔｏｒｙ）专业模式，主要用于大气计算和分析大气污染输送与扩散轨迹［２６］．该模式主要应用于大气污染在各个地区的传输轨迹和扩散的研究［２７－２９］，是一个集输送、扩散和沉降的完整模式，可处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源．本研究将重庆市北碚区缙云山监测点（２９．８３°Ｎ，１０６．３８°Ｅ）作为起始点，模拟计算监测点２０１３－２０１７年夏季（６月，７月，８月）２时、８时、１４时到２０时（北京时间）４８ｈ后向轨迹，模拟起始高度设置为距离地面５００ｍ高度［１４］．然后使用ＴｒａｊＳｔａｔ软件的ＡｎｇｌｅＤｉｓｔａｎｃｅ算法对气团后向轨迹做聚类分析，研究气团输送路径．
１．３．３潜在来源ＰＳＣＦ分析潜在来源ＰＳＣＦ分析（ｐｏｔｅｎｔｉａｌｓｏｕｒｃｅｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｆｕｎｃｔｉｏｎ）方法是计算和描述可能潜在源区的空间地理位置的概率密度函数，可以识别对研究区域污染物影响大的区域．浓度权重轨迹分析法（ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ－ｗｅｉｇｈｔｅｄｔｒａｊｅｃｔｏｒｙ，ＣＷＴ）可以估算每个网格上污染物浓度．结合两种方法可以较为准确地确定某地的污染物潜在源区．ＰＳＣＦｉｊ值定义为经过第ｉｊ网格的污染轨迹数ｍｉｊ和总轨迹数ｎｉｊ的比值，ＰＳＣＦｉｊ值高的网格被解释为潜在源区，计算公式为：ＰＳＣＦｉｊ＝ｍｉｊ／ｎｉｊ（１）为减少当某一网格中ｎｉｊ小于研究区域内每个网格内平均端点数ｎａｖｅ在３倍时所导致ＰＳＣＦｉｊ值较高的不确定性，将ＰＳＣＦｉｊ值乘以权重函数Ｗ（ｎｉｊ），即ＷＰＳＣＦ＝Ｗ（ｎｉｊ）×ＰＳＣＦｉｊ，权重函数Ｗｉｊ值［３０］定义为：Ｗ（ｎｉｊ）＝１．０ｎｉｊ＞６００．７２０＜ｎｉｊ≤６００．４２１０＜ｎｉｊ≤２００．０５ｎｉｊ≤１０
２Ｏ３质量浓度特征分析
２．１Ｏ３年际变化特征
为北碚区３个环境监测站点２０１３－２０１７年间Ｏ３日质量浓度最大值的年际变化箱线图．缙云山站的值最高，其次是蔡家站，天生站值最低；天生站与蔡家站的箱线下限（最低值）、下四分位、中位数线、上四分位都基本一致，明显低于缙云山站，天生站、蔡家站的中位数基本维持在４０～６０μｇ／ｍ３，而缙云山中位数维持在８０～１００μｇ／ｍ３；从箱线上限（最大值）来看，３个站点，天生站近５年均是最低，而蔡家站与缙云山站则大致相同，两站之间的最大值差距较小．除２０１５年Ｏ３高质量浓度时间跨度较大，３月－４月开始出现高质量浓度天数外，其余年份的Ｏ３高质量浓度天数基本集中在７月下旬至８月．３个站点Ｏ３质量浓度从高到低依次为缙云山站、蔡家站、天生站，蔡家站和天生站两地相差不大，缙云山站监测点Ｏ３质量浓度远高于其他两地．对比表１环境监测站点环境信息分析可知，主要是缙云山监测站点在海拔和绿化覆盖率明显高于其余２个站点，有研究表明［３１］植被排放的ＶＯＣｓ亦可增加大气光化学系统的活性，自由基的增加容易加快Ｏ３的生存，因此缙云山站的Ｏ３质量浓度明显高于其余２个站点．
２．２Ｏ３质量浓度逐月变化特征
由绘制的北碚区２０１３－２０１７年的Ｏ３质量浓度平均逐月变化图，北碚区３个大气污染监测站点的逐月Ｏ３质量浓度变化呈单峰型，峰值基本出现在７月，低值基本出现在１２月，每年的１１月次年２月Ｏ３质量浓度非常低．在稳步上升的大趋势中，各监测点在４－６月增幅较小．北碚缙云山Ｏ３质量浓度远高于其他两地，蔡家和天生两地趋势一致，Ｏ３质量浓度相差不大．从北碚区３个监测站日最大８ｈＯ３质量浓度月极端最大值变化可以看出，３个监测站日最大８ｈＯ３质量浓度月极端最大值的变化趋势与月平均值（图３ａ）基本一致，１１月－２月最低，７月Ｏ３质量浓度最高；除蔡家站４月Ｏ３质量浓度最高外，其余月份极端最大值均出现在缙云山监测点，且蔡家站５～８月的极端最大值与缙云山站基本一致．２月开始有平均１ｄ的浓度超标日数外，天生站和蔡家站均最早开始于４月；３个站质量浓度超标日数一般结束于１０月；秋末冬季均未出现超标现象；７月、８月是Ｏ３质量浓度超标日数最多的月份，其中缙云山站７月平均超标日数为１８．８ｄ，８月为１４．４ｄ，７－８月天生站和蔡家站超标日数均在１０ｄ左右．
２．３Ｏ３质量浓度逐日变化特征
２０１３－２０１７年北碚地区Ｏ３质量浓度日变化图，从图５ａ可见北碚区总体平均Ｏ３质量浓度日变化呈现上午质量浓度低，１ｄ的最大值出现时间在２０：００时左右，之后逐渐回落．各监测点呈现一致的变化趋势，天生站和蔡家站在１９：００－２０：００时达到１ｄ的最大值，缙云山站在２２：００时达到最大值．缙云山站平均Ｏ３质量浓度最大，蔡家站和天生站每天平均Ｏ３质量浓度相差不大，较缙云山站相差４０μｇ／ｍ３左右．图５ｂ是２０１３－２０１７年夏季６－８月平均北碚区Ｏ３质量浓度日变化图．从图５ｂ中可见，夏季Ｏ
３质量
浓度逐时变化与年平均变化基本一致，１小时Ｏ３质量浓度从高到低依次为缙云山站、蔡家站、天生站，日最高峰值与年平均变化也基本一致，随着太阳辐射的增加，在１１：００时左右，Ｏ３质量浓度也随之逐渐增大，大约在１９：００－２１：００时，达到日最大值；但是夏季蔡家站１小时Ｏ３质量浓度从１４：００时起增长速度较快，在１８：００时与天生站的Ｏ３质量浓度差值达到２３．２μｇ／ｍ３，只低于缙云山站６．４μｇ／ｍ３．３夏季Ｏ３与气象条件的关系国内外大量学者对Ｏ３的研究结论表明［３２－３４］，近地面Ｏ３浓度变化受气象条件的影响较大，在Ｏ３的形成、传输、沉降和消散的过程中气象条件都有重要的作用．由于北碚区Ｏ３污染最严重的季节主要出现在夏季，为更好地研究气象条件对Ｏ３发展的影响，本研究主要选取２０１３－２０１７年夏季（６－８月）的Ｏ３数据及同期气象数据进行分析．
３．１气温
统计对比３个环境监测站点不同气温范围（平均气温、日极端最大气温）对应Ｏ３质量浓度及其超标率的情况（表３）可见，天生站位于城区，在平均气温＞３５℃的情况下，无Ｏ３超标日数，３个站Ｏ３超标主要集中在２５～３５℃之间，其中３０℃＜Ｔ≤３５℃超标率最高，分别达到６１．６％，５１．５％，５０．３％，Ｏ３日最大质量浓度也是在日平均气温４级范围中最高的；日极端最高气温４个范围，３个站均有超标日数，Ｏ３超标主要集中在３５℃＜Ｔｍａｘ≤３８℃和３８℃＜Ｔｍａｘ≤４０℃之间，除天生站超标率最高出现在３８℃＜Ｔｍａｘ≤４０℃之间外，其余２个站超标率最高的范围在３５℃＜Ｔｍａｘ≤３８℃之间，在日极端最高气温超过４０℃的情况下，Ｏ３超标率从高到低依次为蔡家站、缙云山站、天生站．
３．２日照和相对湿度
日照时数是指一天内太阳直射光线照射地面的时间，在一定程度反应了太阳辐射对Ｏ３质量浓度的影响，日照时数越长，越有利于提高光反应速度，从而加快Ｏ３的生成［３３］。天生无日照时，相应地也无Ｏ３超标日数．但随着日照时数的增加，Ｏ３超标天数也在逐渐增加，当日照达到８～１０ｈ之间时，Ｏ３超标率达到３６．６％．因此，近地面的Ｏ３质量浓度与日照时数有明显的正相关性．大气中水汽通过影响太阳辐射从而影响Ｏ３发生光化学反应，大气中的水汽在一定的条件下通过反应消耗Ｏ３［３５］．由绘制的２０１３－２０１７年相对湿度及Ｏ３质量浓度散点图（图６）可知，随着相对湿度的增加，Ｏ３质量浓度逐渐减少．结合北碚区不同湿度区间下的Ｏ３质量浓度及超标率（表４）可知，在Ｏ３质量浓度超标日数里的相对湿度主要集中在５０％～８０％之间，其中相对湿度在７０％～８０％之间，超标率最高，相对湿度≤５０的超标率最低．
３．３降水
统计２０１３－２０１７年３个监测站点不同降水范围对应Ｏ３质量浓度及其超标率情况（表５）可知，Ｏ３超标日主要是在无降水日出现，超标率达８９％左右，在中雨和大雨量级时，天生站无Ｏ３超标日，蔡家站和缙云山站的超标率１％左右，小雨量级则３个站都有Ｏ３超标情况出现，超标率从大到小排列依次是蔡家站、天生站、缙云山站．
３．４风向和风速
结合天生站夏季不同风向风速变化及日最大Ｏ３质量浓度的风玫瑰图（图７），可以看出，天生站２０１３－２０１７年间夏季主要以北风、东北风为主，平均风速１．３ｍ／ｓ，最小风速０．１ｍ／ｓ，最大风速４．５ｍ／ｓ，Ｏ３质量浓度受风向的影响，中心城区Ｏ３质量浓度较高，Ｏ３质量浓度向西北方扩散的面积较大．
４Ｏ３来源模拟分析
４．１夏季Ｏ３４８ｈ气团后向轨迹的变化轨迹
受气象和前体物等因素的影响的同时，Ｏ３质量浓度也受污染物区域传输以及传输过程中前体物的光化学反应的重要影响［３６］．本研究将重庆市北碚区缙云山监测点（２９．８３°Ｎ，１０６．３８°Ｅ）作为起始点，模拟计算监测点２０１３－２０１７年夏季（６月，７月，８月）０２：００时、０８：００时、１４：００时到２０：００时（北京时间）４８ｈ后向轨迹，模拟起始高度设置为距离地面５００ｍ高度．然后使用ＴｒａｊＳｔａｔ软件对气团后向轨迹做聚类分析，绘制气团输送路径（图８）．结果显示，北碚区缙云山夏季Ｏ３气团传输路径聚类后有６条轨迹，平均Ｏ３质量浓度是１０４．８μｇ／ｍ３，其中轨迹１（１９％）主要来自西方，途经四川内江附近，气团长度最短；轨迹２（１９％）相比轨迹１传输路径较长，主要来自南方，途经广西、贵州；轨迹３（５％）气团长度最长，主要来自西北方，途经青海、四川，同时此条轨迹的Ｏ３质量浓度最高，平均浓度达１２８．９μｇ／ｍ３；轨迹４（２４％），Ｏ３质量浓度位居全部轨迹线路的第２，达到１１０．９７μｇ／ｍ３，主要来源于重庆东南部影响；轨迹占比最高的是轨迹５（２８％），平均Ｏ３质量１００．９μｇ／ｍ３，主要来源于东北方，与北碚区主要风向一致，途经四川盆地东北部；轨迹６（５％）Ｏ３质量浓度最低，平均Ｏ３质量浓度８７．１３μｇ／ｍ３，主要来源于西南方，途经云南、贵州．
４．２Ｏ３污染潜在源区分析
本研究将后向轨迹所覆盖的空间区域（２０°～４０°Ｎ，９０°～１２０°Ｅ）网格化为０．２５°×０．２５°的网格，设定轨迹对应的Ｏ３质量浓度大于１６０μｇ／ｍ３（国家二级标准）作为污染轨迹，计算每个网格内的ＰＳＣＦ值以及ＣＷＴ值．由北碚缙云山夏季Ｏ３潜在源区分布概率（ＷＰＳＣＦ）分析结果，可知夏季Ｏ３潜在源区分布广泛，重庆东南部，贵州东北部、中部等地区是ＷＰＳＣＦ高值区（＞０．２４），湖南、广西等地部分网格也存在较高的ＷＰＳＣＦ值，可能是Ｏ３潜在源区．基于ＣＷＴ对研究区的ＷＰＳＣＦ和加权浓度权重轨迹值（ＷＣＷＴ）进行进一步分析发现，两者结果较为相似，ＷＰＳＣＦ的大值区和ＷＣＷＴ大值区基本重合，潜在污染源较为可靠．从北碚缙云山夏季Ｏ３质量浓度的ＷＣＷＴ分析结果（图９ｂ）可知，夏季Ｏ３污染潜在源高值区主要位于四川盆地成都周边城市群、重庆本地（除东北的城口—巫溪—巫山外的城市）、贵州北部，对北碚缙云山Ｏ３质量浓度４８ｈ贡献超过了１００μｇ／ｍ３．
５小结
（１）北碚区Ｏ３质量浓度从高到低依次为：缙云山站、蔡家站、天生站，高Ｏ３质量浓度主要集中在７月下旬到８月，１１月到次年２月浓度最低，天生站和蔡家站小时Ｏ３质量浓度在１９：００－２０：００时达到最大，缙云山站则在２２：００时达到最大值．
（２）气象条件对夏季Ｏ３有密切的影响，当日平均气温在３０～３５℃区间时、日极端最高气温达到３５～４０℃时，Ｏ３超标率最高；Ｏ３质量浓度与日照时数呈正相关性，Ｏ３质量浓度随着日照时数的增加而增加；与相对湿度、降水呈负相关性，随着湿度及降水的增加，Ｏ３质量浓度逐渐减少；夏季主要以北风、东北风为主，受风向的影响，中心城区浓度较高，Ｏ３质量浓度向西北方扩散的面积较大．
（３）对北碚区夏季Ｏ３污染输送较重的气团路径主要来自东北方以及东南方．夏季Ｏ３污染潜在源高值区主要位于四川盆地成都周边城市群、重庆本地（除东北的城口—巫溪—巫山外的城市）、贵州北部．综上所述，Ｏ３是二次生成的光化学污染物，Ｏ３生成和积累的时间主要集中在白天，而重庆夏季典型的Ｏ３污染日大气环流就是高空处于青藏高压前部，低层大气稳定，８５０ｈＰａ处于低压西北侧［２３］，天气多为晴朗少云，辐射强，日照时间长，非常有利于Ｏ３光化学反应．因此，北碚夏季气象条件对Ｏ３的影响较为明显．
作者:吉莉 刘晓冉 张新科 李强 单位:重庆市北碚区气象局 重庆市气象科学研究所 重庆市荣昌区气象局